Mills kom via teatern till filmen 1932. Han utvecklades till en pålitlig karaktärsgestaltare på scen och i filmer som ”Havet är vårt öde” (1942), ”Lysande utsikter” (1946), ”Vad kvinnan vill” (1954), ”Farligt ögonvittne” (1959) och ”Ryans dotter” (1970), i vilken han Oscarsbelönades.