Matilde Bajer grundade tillsammans med sin make från 1867 Fredrik Bajer Dansk Kvindesamfund 1871 och engagerade sig framför allt för kvinnlig rösträtt. Åren 1886–93 var hon ordförande i Kvindelig Fremskridtsforening med kvinno-, arbetar- och fredsfrågorna på programmet. Då den uppgick i Kvindesamfundet blev Bajer ordförande i dess Köpenhamnskrets.